化学动力学研究中心
 基元反应动力学研究组
 
  化学是研究物质转化规律的科学,它的核心是化学反应。在化学反应中,一种物质转化为另一种物质,本质上这是原子经过重新排列组合、构成新物种的过程。因此,要从根本上理解化学变化的原因和过程,并对其进行调控,就需要在原子、分子的层次上理解化学反应。我们将利用交叉分子束实验,结合高效的激光制备和探测技术,探索化学反应的奥秘。
 
肖春雷  研究员(组长)
中国科学院卓越青年科学家
电话:0411-84379459
邮箱:chunleixiao@dicp.ac.cn
房硕  研究助理
电话:0411-84379395
邮箱:
fangs@dicp.ac.cn
李路路  2014硕博
电话:0411-84379395
邮箱:
lilulu@dicp.ac.cn

  我们正在搭建新一代的交叉分子束装置。相比现有的交叉分子束装置,新装置具有以下特色:
1.束源的改进:不但可以改变两个分子束的交叉角度,研究碰撞能量对于化学反应的影响;而且通过巧妙设计,两个交叉束的最小交叉角可以低至15°,因此我们可以探索更小碰撞能下的反应散射,为理解星云等超冷环境下的化学反应提供机会。
2.探测器的改进:使用了多达15个微通道板探测器,同时采集15个散射角度下的散射信号,数据采集效率提高了将近1个量级,不但极大节约了实验时间,更重要的是,我们可以研究以往由于信号太小而无法测量的反应。
3.新的探测手段:新装置上不但可以利用里德堡态氢原子标志(H Rydberg tagging) 技术对产物为氢原子的反应进行探测,而且也可以结合自由电子激光光源产生的真空紫外激光,利用单光子光解技术来探测化学反应的产物。由于自由电子激光的波长可调谐并具有极高的脉冲能量,因此,不但可以保证不打碎分子,而且能达到极高的探测效率。  
 
 
我们也在发展新的激光技术,突破反应物制备、产物探测的极限,为交叉分子束实验带来新的机会。
 
  单纵模光参量振荡器:能够产生单纵模(线宽小于200MHz)、高达数十毫焦能量的激光脉冲,波长覆盖可见至红外波段,尤其合适于将分子束中的反应物分子振动激发,使我们可以研究反应物分子振动激发究竟对化学反应有何影响。
 
  我们也在发展基于汞蒸气四波混频技术的真空紫外 (VUV) 光源,希望通过提高VUV光的强度,大幅提高(UV+VUV) REMPI方法的探测灵敏度,使在交叉分子束实验测量产物为OH等的反应成为可能。   
 
  表面化学物理研究的一个重要课题就是在原子分子水平上揭示金属表面的几何结构、电子结构,以及分子的不同量子态对这些重要表面解离反应的影响,深入研究不同激发态分子在不同金属表面的解离吸附不仅有助于我们加深对解离动力学本质的理解与认识,为设计和发展新的催化剂或改良催化剂提供线索和理论依据,也能帮助我们通过控制分子的量子态和碰撞能来实现对解离吸附的调控。 
 
  汪涛  副研究员
国家重点研发计划项目负责人
电话:0411-84379459
邮箱:wtxlx04@dicp.ac.cn 
申琦琦  2016硕博
电话:0411-84379395
邮箱:sqq@dicp.ac.cn
 
  团队征集中,熟悉激光、真空实验或硬件程序控制的,或者对这些项目感兴趣的学生,欢迎加入。
 
 
  项目一:搭建一套分子束-表面研究装置,用确定量子态的分子去撞击处理好的表面,研究分子与表面作用时的解离、传能、散射等过程;主要创新点在于分子量子态的制备和最终反应物的探测。

 
 
  项目二:搭建连续波单纵模红外激光,研发激光稳频和调谐系统,结合绝热激发方法进行制备反应分子束;
 
 
  项目三:研制实验所需的特殊激光系统如压电陶瓷微调节的染料激光器等;

 
  经费及基金支持:
国家自然科学基金委重大研究计划: 300万
国家自然科学基金委面上项目:65万
国家自然科学基金委青年科学基金:24.5万
国家重点实验室仪器研制:350万
国家重点实验室自主课题:60万
 
  发表文章:

1.Yang T. G., Chen J., Huang L., Wang T.,Xiao C. L., Sun Z. G., Dai D. X., Yang X. M., Zhang D. H., “Extremely short-lived reaction resonances in Cl+HD(v=1)→DCl+H due to chemical bond softening”. Science, 2015, 347 (6217):60-63.(PDF)

2.Wang T., Chen J., Yang T. G., Xiao C. L., Sun Z. G., Huang L., Dai D. X., Yang X. M., Zhang D. H., “Dynamical Resonances Accessible Only by Reagent Vibrational Excitation in the F + HD → HF + D Reaction”. Science, 2013, 342 (6165):1499-1502.(PDF)


3.Xiao C. L., Xu X., Liu S., Wang T., Dong W. R., Yang T. G., Sun Z. G., Dai D. X., Xu X., Zhang D. H., Yang X. M., “Experimental and Theoretical Differential Cross Sections for a Four-Atom Reaction: HD+OD → H2O+D”. Science, 2011, 333 (6041):440-442.(PDF)


4.Dong W. R., Xiao C. L., Wang T., Dai D. X., Yang X. M., Zhang D. H., “Transition-State Spectroscopy of Partial Wave Resonances in the F + HD Reaction”. Science, 2010, 327 (5972):1501-1502.(PDF)


5.Wang T., Yang T. G., Xiao C. L., Sun Z. G., Huang L., Dai D. X., Yang X. M., Zhang D. H., “Isotope-Dependent Rotational States Distributions Enhanced by Dynamic Resonance States: A Comparison Study of the F + HD → HF(vHF = 2) + D and F + H2 → HF(vHF = 2) + H Reaction”. J. Phys. Chem. Lett., 2014, 5:3049-3055.(PDF)


6.Wang T., Yang T. G., Xiao C. L., Dai D. X., Yang X. M., “Highly Efficient Pumping of Vibrationally Excited HD Molecules via Stark-Induced Adiabatic Raman Passage”. J. Phys. Chem. Lett., 2013, 4 (3):368-371.(PDF)

 
  十三五能源规划的核心内容保障能源安全,提高能源利用效率。加快建设安全,清洁,高效,低碳的现代能源体系,加强煤炭的清洁利用。我们将利用如上装置对燃烧中重要的反应过程及真实火焰的燃烧进行研究。探索提高燃烧效率,减少污染排放的有效方法。
 
  董文锐  研究员
第十一批千人计划“青年千人”
电话:0411-84379459
邮箱:wrdong@dicp.ac.cn
   
  刘丰华  研究实习员
电话:0411-84379395
邮箱:fhliu@dicp.ac.cn
 
刘义强  2015硕博(大连理工)
电话:0411-84379395
邮箱:xiaoqiangv5@dicp.ac.cn
刘思越 2016硕博(大连理工)
电话:0411-84379395
邮箱:syliu@dicp.ac.cn
 

 
  大气污染和环境问题是中国乃至全球面临的现实而又严峻的问题。我们将运用高重复频率激光诱导荧光及光腔衰荡光谱等方法对大气化学中重要的反应过程的宏观动力学进行测量。  
 
  经费及基金支持:
青年千人经费:中组部 300万,中科院50万
大连化物所百人计划: 100万
湍流燃烧重大研究计划“培育项目”: 80万 

 
  发表文章

1. N. Mukherjee, Wenrui Dong, and R. N. Zare, "Coherent Superposition of M-States in a Single Rovibrational Level of H2 by Stark-Induced Adiabatic Raman Passage," J. Chem. Phys. 140, 074201 (2014).

2. Wenrui Dong*, N. Mukherjee*, and R. N. Zare, "Optical Preparation of H2 Rovibrational Levels with Almost Complete Population Transfer,"
J. Chem. Phys. 137, 074204-1-6. (2013).

3. N. Mukherjee*, Wenrui Dong*, J. A. Harrison and R. N. Zare, "Transfer of More than Half the Population to a Selected Rovibrational State of H2 by Stark-Induced Adiabatic Raman Passage,"
J. Chem. Phys. 138, 051101-1-4 (2013).

4. Chunlei Xiao, Xin Xu, Shu Liu, Tao Wang, Wenrui Dong, Tiangang Yang, Zhigang Sun, Dongxu Dai, Xin Xu, Dong H. Zhang, Xueming Yang, Experimental and Theoretical Differential Cross Sections for a Four-Atom Reaction: HD + OH → H2O + D.
Science, 2011, VOL.333, 440-442.

5. Wenrui Dong, Chunlei Xiao, Tao Wang, Dongxu Dai, Xiuyan Wang, Xueming Yang, A High Resolution Crossed Molecular Beams Study on the F+HD→HF+D Reaction at Collision Energy from 1.30 to 4.48 kcal/mol,
Chin. J. Chem. Phys., 2011, VOL.24, 507-514.

6. Wenrui Dong, Chunlei Xiao, Tao Wang, Dongxu Dai, Xiuyan Wang, Xueming Yang, A High Resolution Crossed Molecular Beams Study on the F+HD→DF+H Reaction at Collision Energy from 1.98 to 4.54 kcal/mol,
Chin. J. Chem. Phys., 2011, VOL.24, 521-528.

7. Wenrui Dong*, Chunlei Xiao*, Tao Wang, Dongxu Dai, Xueming Yang, Dong H. Zhang, Transition-State Spectroscopy of Partial Wave Resonances in the F + HD Reaction,
Science, 2010, VOL. 327, 1501-1502.

8. Xingan Wang, Wenrui Dong, Chunlei Xiao, Li Che, Zefeng Ren, Dongxu Dai, Xiuyan Wang, Piergiorgio Casavecchia, Xueming Yang, Bin Jiang, Daiqian Xie, Zhigang Sun, Soo-Y. Lee, Dong H. Zhang, Hans-Joachim Werner, Millard H. Alexander, The Extend of Non-Born-Oppenheimer Coupling in the Reaction of Cl(2P) with para-H2,
Science, 2008, VOL.322, 573-576.

9. Xingan Wang, Wenrui Dong, Minghui Qiu, Zefeng Ren, Li Che, Dongxu Dai, Xiuyan Wang, Xueming Yang, Zhigang Sun, Bina Fu, Soo-Y. Lee, Xin Xu, and Dong H. Zhang, HF(v’= 3) forward scattering in the F+ H2 reaction: Shape resonance and slow-down mechanism,
PNAS, 2008, VOL.105, 6227-6231.

10. Li Che, Zefeng Ren, Xingan Wang, Wenrui Dong, Dongxu Dai, Xiuyan Wang, Dong H. Zhang, Xueming Yang, Liusi Sheng, Guoliang Li, Hans-Joachim Werner, François Lique, Millard H. Alexander, Breakdown of the Born-Oppenheimer approximation in the F+o-D-2 -> DF+D reaction,
Science, 2007, VOL.317, 1061-1064.

11. Zefeng Ren, Li Che, Minghui Qiu, Xingan Wang, Wenrui Dong, Dongxu Dai, Xiuyan Wang, Xueming Yang, Zhigang Sun, Bina Fu, Soo-Y. Lee, Xin Xu, and Dong H. Zhang, Probing the resonance potential in the F atom reaction with hydrogen deuteride with spectroscopic accuracy,
PNAS, 2008, VOL.105, 12662-12666.
*have equally contribution to this work. 
 
 
 
 
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